新加坡南洋理工大学陈晓东教授课题组《Adv.Mater.》：抗油脂污染的聚合物分子刷体表电极

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体表电极作为非侵入式电极，可应用于采集人体生物电信号（如心电和肌电），为未来慢性疾病诊断和智能健康监测提供有效手段。现有的商用凝胶电极由于易失水造成信号质量下降，且常常引起过敏反应而无法应用于长期日常监测。传统干电极由于刚性材料与皮肤组织机械性能不匹配，易造成运动伪影和噪音。近年来，柔性体表电极的出现和发展解决了材料机械性能的匹配问题，实现了电极与皮肤的共形贴附，成为未来体表电极的重要研究方向。然而，长期实时监测要求电极表面与皮肤长时间反复接触。在此过程中，皮肤表面油脂对电极表面的污染会造成皮肤/电极界面阻抗升高，引起信号质量下降（图1, a-b）。而通常用于制备柔性电极的材料，如各种金属（Au, Ag）以及硅橡胶类材料（比如PDMS, Ecoflex）都易于被皮肤表面油脂浸润污染且难于清洗。因此电极在长期重复使用过程中会逐渐失去检测能力。未来智能可穿戴健康监测系统要求柔性电极与其它多种功能模块进行集成，这就要求电极具有相当的可重复使用性从而大大简化系统的复杂性并方便于使用者日常使用。因此，如何制备具有抗皮肤油脂污染性质并且可重复使用的柔性体表电极对开发设计下一代可穿戴健康监测器件具有重大的意义。

图1. 基于兼性离子聚合物分子刷的柔性抗皮肤油脂皮肤电极

为了解决上述问题，陈晓东教授课题组巧妙地将超亲水自清洁技术引入柔性电极的设计中，将超亲水兼性离子聚合物分子刷聚2-甲基丙烯酰氧乙基磷酸胆碱（PMPC）修饰在金/聚二甲基硅氧（Au/PDMS）复合柔性电极表面（图1c）。含有兼性离子的磷酸胆碱分子是细胞膜的重要组成部分，同时也是细胞膜自清洁和抗生物附着能力的主要贡献来源。将磷酸胆碱分子的聚合物分子刷修饰在电极表面后，表面具有了超亲水自清洁特性。电极表面虽然也会被皮肤表面的油脂污染，但可以在水中实现对油脂的去润湿，通过简单水洗而自发去除表面附着的油脂而不需要任何洗涤剂，表面活性剂和额外机械能的引入。该工作从解决实际问题出发，以材料设计为基础，为未来长期可重复使用柔性体表电极的制备和设计提供了独特的可借鉴性成果。

图2. PMPC聚合物分子刷修饰的电极的抗皮肤油脂水中自清洁性能表现。a-b)电极表面油脂的水中去润湿过程 c)皮肤/电极界面阻抗在多次油脂污染-水洗处理过程中的变化。

在电极的制备过程中，研究人员采用在半固化的聚二甲基硅氧基底表面沉积导电金薄膜，实现了金与聚二甲基硅氧之间良好的粘附性，以防止在后续的分子刷修饰过程中金与聚二甲基硅氧发生脱离。然后，研究人员采用了表面引发原子转移自由基聚合方法在复合电极的金表面引发聚合修饰PMPC聚合物分子刷。所得到的复合电极具有低界面阻抗，高导电性，良好的柔性可拉伸性能等优良性质。而更重要的是，电极表面具有了抗皮肤油脂的水中自清洁能力。实验证明，油脂虽然可以在空气中浸润污染表面，却会在水中快速去润湿并自发脱离表面。其去润湿过程可在1秒内完成（图2a）。实验同时证明，电极被皮肤油脂多次污染后，皮肤/电极界面阻抗会明显升高，而PMPC修饰的电极则可以通过简单的清水润洗恢复低的界面阻抗（图2c）。研究人员同时展示了实际应用这种抗油脂自清洁柔性电极对人体心电和肌电信号进行监测（图3）。结果证明，普通电极经皮肤油脂反复污染后，得到的生理电信号质量下降。其中，在心电检测中，噪音增强，特征信号P波难以辨认。而在肌电测试中，信噪比也明显降低（<10dB）。而PMPC修饰的自清洁体表电极可以通过简单水洗恢复最初良好的信号质量和信噪比（30dB）（图3,c-g）。

图3. 人体心电（ECG）和肌电（EMG）信号的监测和抗油脂自清洁性能。a-b）采用该柔性自清洁电极获得的心电和肌电信号 c-e）心电信号在电极经历皮肤油脂污染-水洗处理过程中的变化。f-g）肌电信号在电极经历皮肤油脂污染-水洗处理过程中的变化以及信噪比分析。

陈晓东教授课题组设计制备的这种抗皮肤油脂污染的自清洁柔性电极解决了一般柔性电极在使用过程中易于被皮肤油脂污染，不能应用于长期重复监测的问题，为下一代柔性体表电极和可穿戴健康监测电子器件的开发提供了新的思路。

相关工作以题目“An On-Skin Electrode with Anti-Epidermal-Surface-Lipid Function Based on a Zwitterionic Polymer Brush”发表在Advanced Materials上。论文的第一作者为新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院博士后何克博士，通讯作者为陈晓东教授。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202001130 

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